Krampl, Peter: Komplexe Nichtlineare Optik - Theoretische Charakterisierung der 2- Photonen Resonanz nichtzentrosymmetrischer Materie

Kapitel 3

Nichtlinearer Elektronenresponse NZS- Materie in der Zeitdomäne

3.1 Einführung

Ein Ziel dieser Arbeit ist es, das Verhalten der Elektronen beleuchteter Oberflächenmoleküle in der Zeitdomäne und Fourierdomäne zu verstehen. Die dabei interessierenden Fragen beziehen sich dabei vorrangig auf die Konstruktion der nichtlinearen Polarisationswelle, aufgrund der Licht Materie Wechselwirkung, auf der die abgestrahlte Responsewelle basiert und wie die dazugehörenden Responsetensoren, die nichtlineare Suszeptibilität und der nichtlineare Brechungsindex aussehen. Dabei beziehen sich die weiteren Fragen auf den größten realisierbaren Intensitätsresponse an der kondensierten Materie, in Abhängigkeit der Verstimmung der multichromatischen Photonenfelder und welche neuen Frequenzen damit erzeugt werden können. Die Beantwortung dieser Fragen sind die Hauptaufgaben in dieser Arbeit. Zunächst wird in diesem Abschnitt die zeitliche Dynamik der beleuchteten Grenzflächenelektronen untersucht. Das dynamische Profil x(t) eines dieser Elektronen im asymmetrischen Potential der Oberflächenmoleküle kann beschrieben werden durch eine Differentialgleichung 2. Ordnung mit quadratischer Nichtlinearität.

(3.1)

mit als natürliche Resonanzfrequenz des j- ten Elektrons des Systems und als einer periodischen Polynomfunktion der Periodizität 2π für , die man in der Form ansetzen kann. Dabei wird vorausgesetzt, dass die Koeffizienten in dieser endlichen Summe bestimmte Polynome in und sind. Die Lösung der Bewegungsgleichung wird unendlich für exakt resonante Elektronen mit ω_r = ω₀. In der Praxis treten aber nie unendlich scharfe Linien auf, sondern es liegt vielmehr immer eine endliche Linienbreite aufgrund von Verunreinigungen oder der natürlichen Relaxation der Niveaus vor. Diese Effekte können phänomenologisch in unsere Analyse einbezogen werden, in dem man in (3.1) einen Zerfallsterm , einführt mit der Dämpfungskonstanten , dem eine Zerfallszeit des Amplitudenquadrats, also der Intensität der Größe entspricht. In den Ausdrücken (3.1) führt das zu einem zusätzlichen Term von den man zur Resonanzfrequenz addieren muss. Dies führt zur Beseitigung der Singularität in n bzw ε und einem ausschmieren der Dispersionsfunktion über den Frequenzbereich der Breite . In Anwesenheit von elektronischen Nichtlinearitäten wird die Konstanz der Strahlungsdichte zerstört. Dies verursacht eine Verstimmung, die von der Amplitude linear abhängig ist. Dies wird durch die quadratische Nichtlinearität in x berücksichtigt. Lässt man diese Eigenschaften mit einfließen, liefert das Polynome in und , welche die oszillierenden Elektronen verschiedener Stärken j in dissipativer Umgebung von nichtzentrosymmetrischer Materie beschreiben.

(3.2)

Dabei ist die Oszillatorstärke des j- ten Elektrons und α die Stärke der Nichtlinearität. Der Dämpfungsterm berücksichtigt die dissipative Umgebung der Elektronen. Das sind die kinetischen Energieverluste durch Reibung der schwingenden Elektronenorbitale und deren Umsetzung in thermische Energie. Damit erhält man das reale Verhalten eines dieser autonomen Elektronen im nichtlinearen Potential der Moleküle nichtzentrosymmetrischer Materie im bichromatischem Photonenfeld.

(3.3)

wobei die homogene Form mit die reale Eigendynamik des autonomen Elektrons, aufgrund der vorhandenen Materieenergie, beschreibt. Photonische Feldripple erzeugen eine zusätzliche Kraft im Atom, die eine Polarisation bewirkt. Dabei handelt es sich um eine zeitabhängige Kraft, die zu jeder Zeit auf das Partikel wirkt, welches durch den Dipol geht. Zur Vereinfachung nehmen wir an, dass es photonische- Ripple nur in einem Dipol mit definierter Phase gibt. Ein Dipoldurchgang besitzt die Periodizität 2π rad für . Die Bewegungsgleichung in Anwesenheit von photonischen Ripple ist:

(3.4)

wobei die Ripple- Frequenz ist. Die Elektronenfrequenz wird für den definierten Deltawert getroffen. Das heißt, x(t) ist proportional zu einer Delta-Funktion und damit ist die Reaktion des Festkörpers auf die äußere Störung lokal. Wir können die periodische δ- Distribution mithilfe des Dirichlet- Kerns zur folgenden Funktionenfolge entwickeln:

(3.5)

mit als Nullphasenwinkel. Für kleine Nichtlinearitäten hängt die Phase linear von der Zeit ab. Es gilt:

(3.6)

Dies substituiert in die Bewegungsgleichung ergibt:

(3.7)

mit als der Elektronenfrequenz, d. h. die natürliche Eigenfrequenz des Systems und als Frequenz des Ripple- Lichtfeldes. Von allen Frequenzen, welche auf der rechten Seite im Feldterm dargestellt sind, wählen wir diese Frequenzen aus, welche in der Nähe der durchgestimmten, d. h. exakten Elektronenfrequenz ω₀ liegen. Die Vernachlässigung aller anderen Terme vereinfacht die Bewegungsgleichung des Partikels der Periodizität 2 π im asymmetrischen Potential zu:

(3.8)

mit als zeitlich variierende Frequenz des Lichtfeldes und als Frequenzverhältnis. Zur weiteren Untersuchung der zeitlichen Entwicklung des nichtlinearen, optischen Oberflächenpartikelresponse für kleine Variationen der Lichtfrequenz , wird ein kleiner Störparameter λ eingeführt.

(3.9)

mit entsprechend mit der Nichtlinearität 0 < α<< 1 und Δ als Verstimmungsfaktor. Die zeitliche Abhängigkeit erhält man mit der Näherung :

(3.10)

Dies ist die dissipative Bewegungsgleichung. Für den Fall, dass es signifikante Ripple in N Dipolen gibt sind diese in den Phasen lokalisiert. Damit kann die obige Gleichung verallgemeinert werden zu:

(3.11)

und

(3.12)

mit als Frequenzverhältnis. Dem Elektron wird durch das äußere optische Feld eine Bewegung aufgeprägt. Dies zeigt anschaulich, dass das Elektron exakt an der Resonanzfrequenz und deren kleinen Umgebung zu Schwingungen angeregt werden kann, was die Antwort des Festkörpers auf ein äußeres Lichtfeld darstellt. Die Anregung hierfür muss nicht notwendigerweise harmonisch sein, welches aber am effizientesten für den optischen Response ist. Das System wird von der hohen Unordnung mittels Einstrahlung von Harmonischen zu einem geordneten System überführt. Soll Licht durch den Kristall gehen oder tiefer eindringen, so muss man weit weg gehen von der Resonanzfrequenz um Kristalltransparenz zu erzeugen. Bei multichromatischen Laserexperimenten generiert durch mehrere Pulsquellen müssen Interferenzeffekte berücksichtigt werden. Unter Berücksichtigung bichromatischer Fourierkomponenten muss folgende Differentialgleichung gelöst werden:

(3.13)

mit

(3.14)

wobei gilt:

(3.15)

Dies beschreibt eine wandernde Welle mit einer niederfrequenten zeit- und ortsabhängigen Amplitude und hochfrequentem Schwingungsterm . Die Amplitude dieser propagierenden Welle ist moduliert mit und . Für die weiteren Betrachtungen wird Phasenanpassung vorausgesetzt. Bei multichromatischen Laserexperimenten wird die Gruppengeschwindigkeit berücksichtigt, da aufgrund der hochfrequenten Lichtoszillationen nur die langsamen, zeitgemittelten Variationen wichtig werden.

3.2 Numerische Lösung: Computer- Physik Details

Für die hier berichtete numerische Simulation wird der RKF Integrator 4. Ordnung [PFTV92] mit doppelter Präzession genutzt. Das simulierte System besteht aus einem nichtzentrosymmetrisch gebundenen 1- Elektronen- System welches mit ein, zwei und mehr optischen Feldern beliebiger Frequenz beliebiger Kombination beleuchtet wird. Die Resonanzfrequenz des Systems für Silizium Grenzflächen skaliert in den atomaren Einheiten mit unter Voraussetzung der Bindungsenergie des Elektrons im Silizium von 2 eV. Weitere Parameter sind rotes HeNe- Laserlicht , der nichtlineare Koeffizient α mit , wobei ein typischer Atomabstand der Si - Si - Einfachbindung in Festkörpern 2,5 Ǻ beträgt und die maximale Elektronenauslenkung mit 2 Ǻ abgeschätzt wurde. Die spezifische Ladung des Elektrons skaliert in der Größenordnung 2,9205x10⁴ C / u, wobei das E- Feld in V/m berücksichtigt wird. Das Beschleunigungsfeld skaliert in der Größenordnung .

3.3 Numerische Ergebnisse und Diskussion:

Aufgrund der Wechselwirkung des Teilchens mit dem externen optischen Feld ändert sich der Anfangsbeitrag des Partikels im Phasenraum mit der Zeit. In diesem Abschnitt wird diese Zeitentwicklung verfolgt und die Änderung des Response- Beitrags bestimmt. Zu diesem Zweck wird das dynamische Profil nichtzentrosymmetrisch gebundener Elektronen anhand der Differentialgleichungen (3.16) numerisch integriert. Dazu wird die nichtlineare inhomogene ODE zweiter Ordnung (3.3) umgeschrieben, in einen Satz von zwei gekoppelten ODEs erster Ordnung, mit einer Genauigkeit von :

(3.16)

wobei und mit gilt. Wie bereits in Kapitel 2 erwähnt sind die interessierenden Effekte die Verteilungsgröße im Phasenraum, wenn man die Parameter der eingestrahlten zeitabhängigen optischen Felder, d. h. die Feldamplitude E und die Frequenz ω_i, variiert. Im Folgenden wird der Fall evaluiert, wo die externe Frequenz näherungsweise der linearisierten Frequenz des Partikels entspricht und wir führen einen Verstimmungsparameter λΔ ein mit:

(3.17)

Im Folgenden wird die Zeitentwicklung der nichtlinearen Amplitude des Elektronenresponses numerisch approximiert. Dazu werden hier durch repräsentative Beispiele, die sich daraus ergebenden speziellen Effekte gezeigt, die mit der numerischen Integration gefunden wurden. Die interessante Physik erhält man für nichtlineare verstimmte Systeme d. h. λ ≠ 0 und α ≠ 0. Die Simulation mittels einer mittleren Einstrahlungsfrequenz (bei zwei und mehr Einstrahlungsfrequenzen) wird hierfür durchgeführt. Die Verstimmung ist dann definiert mit mit Δk = 0, d. h. das System ist phasenangepasst. Wir betrachten zunächst schwach gedämpfte Systeme. Die Abbildungen (3.1) und (3.2) zeigen die zeitliche Entwicklung für die gleiche Erregeramplitude des optischen Erregerfeldes (E = 41.8) aber unterschiedlicher Verstimmung. Abbildung (3.3) zeigt die zeitliche Entwicklung für eine kleinere Erregeramplitude des optischen Feldes (E = 1.0) und der gleichen Verstimmung. Alle 3 Abbildungen zeigen dass schnell zu einem Höchstwert ansteigt und sich dann über einen Relaxationswert für große Zeiten kleinere Oszillationen einstellen.

Abbildung 3‑1 zeigt die zeitliche Entwicklung der Dipolschwingung nichtzentrosymmetrisch gebundener Elektronen für 55 Perioden; λ = 0.1, α = 0.046165, γ = 0.063, ∆ = -0.1, (ω_ext = 0.99; ω₀ = 1.0), E = 41.803. Der Ausschnitt zeigt die Zeitentwicklung über 16 Perioden.

Abbildung 3‑2 zeigt die Entwicklung mit den gleichen Parametern wie zuvor, aber mit einen anderen Verstimmungsparameter ∆ = +2.25 (ω_ext = 1.0225; ω₀=1.0)

Abbildung 3‑3 zeigt die Entwicklung mit den gleichen Parametern wie zuvor in Abbildung 6-1, aber mit einem kleineren optischen Feld E= 1.0; λ = 0.1, α = 0.046165, γ= 0.063.

Ein Vergleich der Abbildungen (3.1) und (3.2) zeigt, dass das System mit einem niedrigeren Verstimmungswert länger braucht bis sich ein Gleichgewichtszustand einstellt, bei konstanter optischer Feldamplitude; Δ = -1.0 und Δ = +2.0. Exakt an der Resonanzfrequenz des Systems erhält man die höchste Anregungsamplitude und somit die höchste Intensitätsemission. Bei der Einstrahlung mehrerer Frequenzen erhält man nahezu die gleiche Intensitätsemission wenn eine der Frequenzen die Fundamentale (Resonanzanregungsfrequenz des Systems) ist. Geht man von der Resonanzfrequenz weg beobachtet man einen sehr starken Intensitätseinbruch. Die Verstimmung zwischen den beiden Einstrahlungsfrequenzen beeinflusst die Intensitätsentwicklung unbedeutend, solange die Interferenzfrequenz im resonanten Bereich liegt. Aus den Abbildungen (3.1) und (3.3) sowie Abbildung (3.4) lässt sich beobachten, dass mit einem konstanten Verstimmungswert beide Gleichgewichtswerte und die Frequenz der Oszillationen nichtlinear zunehmen, wobei die optische Feldamplitude nichtlinear abnimmt. Abbildung (3.4) zeigt die Wechselwirkung von nichtzentrosymmetrischer Materie mit bichromatischem Laserpuls in der Zeitdomäne. Unter Berücksichtigung der reinen Feldamplitude von multichromatischen Laserpulsen ist eine nichtlineare Zunahme der Oszillationsfrequenz (Mitte und oben) in Abhängigkeit vom Nichtlinearitätsgrad zu beobachten und erzeugt Frequenzkonversion. Dabei handelt es sich ausschließlich um einen reinen nichtlinearen Effekt, welcher für α =0 verschwindet. Für negative Nichtlinearitäten divergiert die Amplitude. Der Effekt abnehmender Amplituden rührt vom Laserpuls her, welcher das System nur über die Pulsdauer und nicht permanent anregt. Die Pulsdauer wurde dabei mit t = 1 genormt. Aufgrund des zeitlich begrenzten Pulses geben die gezeigten Effekte nur das Kurzzeitverhalten des nichtzentrosymmetrisch gebundenen Elektrons wieder, wobei hiermit über das Langzeitverhalten keine weiteren Aussagen getroffen werden können.

Abbildung 3‑4 zeigt die zeitliche Entwicklung der Wechselwirkung von NZS- Materie mit bichromatischem Laserpuls. Die Nichtlinearität variiert dabei von α =0 (unten) bis α = 0.046165 (oben). Abhängig vom Nichtlinearitätsgrad zeigt sich Frequenzkonversion. Zu beachten ist, dass aufgrund der zeitlich begrenzten Pulsanregung die gezeigten Effekte nur das Kurzzeitverhalten des Elektrons darstellen und nicht das Verhalten für lange Zeiten.

3.4 Zeitliche Entwicklung der Elektronen- Trajektorie im Phasenraum

Um die spezielle Periodizitätsabhängigkeit zu zeigen, wird die zeitliche Dynamik des Grenzflächenpartikels mit umgeschrieben in ein weiteres System gekoppelter Differentialgleichungen 1. Ordnung der Form:

(3.18)

mit einer Genauigkeit von und den Definitionen und mit , wobei der Phasenraum ist. Damit können Bilder ebener Phasentrajektorien konstruiert werden. Zunächst werden nur kleine optische Felder zugelassen. Die Forderung kleiner Felder schließt chaotisches Verhalten im Phasenraum aus und gewährleistet eine Untersuchung im nicht chaotischen Regime. Wie zuvor gesehen wurde, existieren für nichtzentrosymmetrische Materie zwei wesentliche Fixpunkte, ein stabiler zentraler Fixpunkt am Minimum und ein äußerer labiler Fixpunkt am lokalen Maximum des Potentials. Dieser äußerste Fixpunkt wird in der Phasentrajektorie nicht mehr erreicht, weil sich dieser in der Umgebung der Singularität destabilisiert. Jede nichttriviale Lösung der Differentialgleichung (3.18) besitzt periodische oszillierende Lösungen in Form periodischer Attraktoren. Die Grenzwertattraktoren können durch Variation der optischen Parameter erhalten werden. Hierzu wird das nichtzentrosymmetrisch gebundene Elektron zunächst am zentralen, stabilen Fixpunkt gestartet und numerisch über 232 Perioden bzw. für die Grenzwertattraktoren über 185 Perioden numerisch integriert. Die erhaltenen nichtanalytischen Lösungen sind in den Abbildungen (3‑5) bis (3‑7) für einen repräsentativen Satz von Parameterwerten der ()- Phasenebene dargestellt. Es ist zunächst ein nichtlineares Hochschrauben aus dem zentralen Fixpunkt heraus zu beobachten, welches deutlich von Kreis und Spiralbahnen abweicht. Dieser Effekt wird umso drastischer, je höher das nichtlineare Potential ist, indem sich das Elektron befindet, d. h. α bzw. E. Selbst für zunehmende Nichtlinearitäten α oder höhere photonische Felder erlangt das nichtzentrosymmetrische System für große Zeiten einen stabilen Zustand und geht in einen immer stärker deformierteren Grenzzyklus über (rot).

Abbildung 3‑5 zeigt die Trajektorie nichtzentrosymmetrisch gebundener Elektronen im Phasenraum, (x, v)- Ebene (oben, rote Kurve) und in der Zeitdomäne, (x, t)- Ebene (unten, rote Kurve), die der Randbedingung genügt; E=46.0; α=0.046165 linear, dissipativ γ=0.013,, ω_ress= 3.0386,, ω_extt= 2.7386. Dabei weicht in Abhängigkeit des Nichtlinearitätsparameters α oder der photonischen Felder E die Phasentrajektorie deutlich von Spiral- und Kreisbahnen ab, bzw. verläuft unsymmetrisch bezüglich der Zeitachse. Das harmonische Potential zeigt innerhalb davon eine Phasentrajektorie in Form von Kreis und Spiralbahnen (oben, blaue Kurve) bzw. verhält sich achsensymmetrisch bezüglich der t- Achse (unten, blaue Kurve)..

Wird das nichtzentrosymmetrisch gebundene Elektron hingegen am äußeren instabilen Fixpunkt gestartet, zeigt sich zu Beginn ein chaotisches Systemverhalten und die Bewegung des Elektrons ist für die Anfangszeitperiode nicht vorhersagbar (innerste Trajektorieradien, rot ). Trotzdem werden selbst große negative Anfangsamplituden vom zentralen, stabilen Fixpunkt angezogen und konvergieren wieder in einen stabilen Grenzzyklus um diesen Fixpunkt herum, Abb. (3.6).

Abbildung 3‑6 zeigt die verhältnismäßig stabilen Phasentrajektorien in der (x, v)- und (x, t)- Ebene ausgehend vom linken instabilen Fixpunkt in erhöhter dissipativer Umgebung; γ=0.043, E=6.0, α=0.046165 nichtlinear, ω_res = 3.0386, ω_ext = 2.9786. Das Systemverhalten zeigt sich anfangs instabil und ein typischer weises chaotisches Bild wird erhalten. Selbst für die Wahl großer negativer Anfangsamplituden in den Randbedingungen besitzt das System einen stabilen Attraktor. Um den zentralen Fixpunkt vollführt das Elektron eine photonengetriebene Oszillation mit der Frequenz .

Abbildung 3‑7 zeigt die Bilder der Phasentrajektorien in der (x, v)- und (x, t)- Ebene nichtzentrosymmetrisch gebundener Materieelektronen im linearen (blau) und nichtlinearen Regime (rot), sowie deren heraus präparierte nichtlineare Phasentrajektorie und deren zeitliche Entwicklung (grün). Es zeigt sich deutlich eine Periodenverdoppelungskaskade, welche ein Charakteristikum nichtlinearer Schwingungen, hier insbesondere der 2- Photonen Resonanz darstellt. Ab dem Degenerationspunkt D_p, der auf einen Bifurkationspunkt hindeutet, entwickelt sich die 2. Amplitude; E=46.0; α=0.046165, dissipativ γ=0.013, ω_res = 3.0386, ω_ext = 2.7386.

3.5 Diskussion und Zusammenfassung:

In diesem Abschnitt wurde das Verhalten beleuchteter Elektronen in nichtzentrosymmetrischer Materie analysiert. Dabei ist die zeitabhängige harmonische Anregung des Elektrons durch das äußere optische Feld die zu favorisierende aufgeprägte Bewegung, welche am effizientesten übertragbar ist und den stärksten optischen Response generiert. Zudem geht das System in einen entropieärmeren Zustand über und ist somit leichter zu analysieren. Es wurde die Zeitentwicklung der Amplitude des Elektronenresponses numerisch berechnet. Die interessante Physik erhält man für nichtlinear aktivierte und verstimmte Systeme, d. h. α ≠ 0 und λ ≠ 0. Mit der numerischen Berechnung der Zeitentwicklung des Elektronenpartikels wurde gezeigt, dass die Amplitude des Elektronenresponses, oder entsprechend das Emissionsvermögen rasch auf einen Höchstwert ansteigt und dann gegen einen Gleichgewichtswert relaxiert, wobei sich für große Zeiten kleinere Oszillationen einstellen. Der Gleichgewichtswert stellt sich dabei binnen weniger Perioden des externen Feldes ein, wenn die Verstimmung ∆ mit einen höheren Wert aufweist und braucht deutlich länger für niedrigere Verstimmungswerte. Dies kann verstanden werden indem man berücksichtigt, dass das System kleinen Verstimmungen besser folgen kann und diese nachhaltiger beeinflussen. Bei multichromatischen Laserexperimenten wurde die Gruppengeschwindigkeit des Laserpulses berücksichtigt, weil langsame Amplitudenvariationen bei der Untersuchung mit optischen Frequenzen interessant werden. Bei Einstrahlung mehrerer Frequenzen erhält man nahezu die gleiche Intensitätsemission wenn eine der Frequenzen die Fundamentale ist. Die Verstimmung zwischen den beiden Einstrahlungsfrequenzen beeinflusst die Intensitätsentwicklung unbedeutend, solange die Überlagerungsfrequenz im resonanten Bereich liegt. Das simulierte bichromatische Laserbeispiel zeigte, unter Berücksichtigung der reinen Feldamplitude, eine nichtlineare Zunahme der Oszillationsfrequenz in Abhängigkeit vom Nichtlinearitätsgrad und es wurde Frequenzkonversion beobachtet. Dabei handelt es sich ausschließlich um einen reinen nichtlinearen Effekt, welcher für α =0 verschwindet. Für negative Nichtlinearitäten divergiert die Amplitude. Dabei rührt der Effekt abnehmender Amplituden vom Laserpuls her, welcher das System nur über die Pulsdauer anregt und danach das System ausschwingt. Die Untersuchung der zeitlichen Entwicklung der Elektronen- Trajektorie in der ()- Phasenebene im nichtlinearen Regime zeigte, dass jede nichttriviale Lösung der nichtlinearen Differentialgleichung periodisch oszillierende Lösungen in Form periodischer Attraktoren besitzt. Für kleine Photonenfelder erhält man Phasentrajektorien in Form von Kreis und Spiralbahnen, wie es kennzeichnend für einen harmonischen Oszillator ist. Sukzessive Erhöhung der Photonenfelder bewirkt eine Asymmetrie der Amplitude bezüglich der Zeitachse. Nichtlineare Phasentrajektorien werden dabei in Abhängigkeit der externen Photonenfelder zweifach degeneriert, wobei dies eine Amplitudenaufteilung bewirkt was auf einen Bifurkationspunkt hindeutet. Oberhalb des instabilen Fixpunkts bei -200 pm wird die Amplitude instabil und divergiert. Lässt man das, unter dem Einfluss des nichtzentrosymmetrischen Potentials, schwingende Elektron, in einer hinreichend kleinen Umgebung am (oder unterhalb) der instabilen Fixpunktauslenkung los, so rollt es immer in das zentrale Minimum und führt dort um den zentralen Fixpunkt eine photonengetriebene Oszillation mit der Frequenz aus.