Nichtlineare Singularitäten und Bifurkationen

P. Krampl^*

1. Zusammenfassung: In dieser Arbeit wurde detailliert das Verhalten unbeleuchteter nichtzentrosymmetrisch gebundener Elektronen in dissipativer und nicht- dissipativer Umgebung analysiert und der Fall zentrosymmetrischer Materie mit berücksichtigt. Der genaue Mechanismus der Generation und Kinetik von Photo- und Spinströmen an Oberflächen und tieferliegenden Bulkbindungen wurde detailliert untersucht und eine neue Modellbildung entwickelt. Die Untersuchung der zeitlichen Entwicklung der Elektronen- Trajektorie im Phasenraum zeigte weit unterhalb des Bifurkationspunktes für negative als auch positive Verstimmungswerte eine Kreisbahn, welche mit sukzessiver Annäherung an den Bifurkationswert deutlich von Spiral- und Kreisbahnen abweicht. Der Grad der Verstimmung bestimmt die Ausprägung der Asymmetrie der Amplitude bezüglich der x- Achse, weil z. B. eine größere Verstimmung dabei eine kleinere Amplitude und somit auch eine geringere Deformierung bewirkt. Oberhalb des instabilen Fixpunkts wird die Amplitude instabil und divergiert. Zudem befindet man sich oberhalb des Bifurkationspunktes im chaotischen Regime und der Phasenraum wird aufgespalten. Die Phasentrajektorien werden abhängig der Verstimmung in unterschiedlicher Ausprägung zweifach degeneriert, wobei dies eine Periodenverdoppelung, bewirkt. In der Fourierdomäne wurden anhand der Rayleigh- Schrödinger Störungsrechnung exakt resonante und parametrisch resonante Elektronen im nichtlinearen Regime untersucht, welche für die Generation hoher Harmonischer und Subharmonischer verantwortlich ist. Wie man sehen konnte, kommen die Resonanzen des gebrochenen Typs erst in den höheren Näherungen vor und stehen mit dem äußeren Feld nicht mehr in Resonanz. Es wurde gezeigt, dass bei der Untersuchung der genauen Lösung der Mathieusche´n Differentialgleichung die möglichen Frequenzen immer dichter werden und letztendlich ein unendliches Resonanzspektrum entsteht. Der Elektronenresponse wurde an der Resonanz und deren Umgebung analysiert. Die Untersuchung des asymptotischen Elektronenresponses zeigte in der nicht approximierten Lösung einen neuen exotischen Effekt. Für nichtzentrosymmetrische Medien stellte sich eine frequenzabhängige Amplitude ein, welche nach links kippt. Dieser negative Skewness Effekt wurde mittels einer Skelettkurve gezeigt, welche an der Singularität existiert. Die Analyse der Stabilitätsbereiche des Elektronenresponse in nichtzentrosymmetrischer Materie ergab für externe Frequenzen oberhalb der nichtlinearen Frequenzantwort eine frequenzabhängige Amplitudenzunahme und einen starken Amplitudeneinbruch unterhalb des Response Maximums. Die Amplitude bzw. Intensität wurde als frequenzabhängige Entwicklung der Fixpunkte des Elektronen- Response analysiert. Dabei wurden die Amplitudenbereiche unterhalb des Bifurkationspunktes, genau am Bifurkationspunkt und oberhalb des Bifurkationspunktes untersucht. Unterhalb des Bifurkationspunktes, liegt nur eine einzelne reelle stabile Wurzel und eine instabile Wurzel vor. Am Bifurkationspunkt sowie links des Abrißpunktes existieren alle drei reellen Amplitudenwerte, wobei die Wurzel zu einer instabilen Schwingungsform gehört, d. h. es existieren dort zwei Gleichgewichtspunkte. Für jeden Wert des optischen Feldes oberhalb seines Bifurkationspunktes, ändert sich der Charakter der Resonanzerscheinungen. Der Wert des Bifurkationspunktes entspricht dabei genau dem Wendepunkt der Resonanzkurve. Das ist derjenige Wert von E, bei dem beide reelle Wurzeln der in b² quadratischen Gleichung zusammenfallen, d. h. an der Stelle E = E_k schrumpft der ganze Abschnitt CD auf einen Wendepunkt zusammen. Aufgrund des instabilen Zustands bei b=0 benötigt das nichtzentrosymmetrische System keinen „Anfangsstoß“ zur Erregung von Schwingungen, ganz im Gegensatz zu zentrosymmetrischer Materie, wo ein „Anfangsstoß“ notwendig ist. Am Bifurkationspunkt wurden zwei stabile Gleichgewichtspunkte identifiziert. Die Frequenz der kleinen Amplitude in der Umgebung des stabilen Fixpunkts ergibt sich zu . Für die Nullfrequenz fallen die beiden Wurzeln zusammen und der Fixpunkt wird instabil. Dies liegt darin begründet, dass geringe Dämpfungswerte zu instabilen Schwingungen führen. Dies bewirkt ein Hystereseverhalten. Offensichtlich kippt die Resonanzkurve bei hohen Anregungsamplituden weg, und man erkennt einen Sprung in der Resonanzkurve. Dabei zeigte sich, dass die numerischen Werte für kleine Frequenzen sich entlang dem harmonischen Ast bewegen und für hohe Frequenzen sich entlang dem anharmonischen Ast entwickeln. Dazwischen zeigt sich eine Unschärfe im Hystereseverhalten in der Umgebung der Singularitätsstelle mit verändertem Linienverlauf und veränderter Linienbreite. Der numerisch erhaltene Response nichtzentrosymmetrischer Materie nimmt von kleinen Frequenzwerten beginnend gemäß dem harmonischen Ast zu bis in der Umgebung der Singularitätsstelle die Amplitude auf den anharmonischen Ast springt und die Kurve über einen geringen Unschärfebereich ausschmiert. Anschließend nimmt die Amplitude für höhere Frequenzen entlang des anharmonischen Astes ab. Kommt man von hohen zu niedrigen Frequenzen, nimmt die Amplitude gemäß dem anharmonischen Astes zu, bis sie schließlich in der Umgebung der Singularitätsstelle abreißt, auf den harmonischen Ast fällt und entlang dieser Kurve für abnehmende Frequenzen sich entsprechend verringert. Die im Fourierraum untersuchte analytische b()- Kurve NZS- Systeme weist in Abhängigkeit der optischen Erregerfrequenzen Schwingungen mit Hysterescharakter auf. Variiert man λ von kleinen Werten beginnend nach höheren Erregerfrequenzen, so wächst die Amplitude der erregten Schwingung entlang des "unteren Astes" bis zum Bifurkationswert an, bei dem eine vertikale Tangente erreicht wird. Bei weiterer Erhöhung der Erregerfrequenzen ändert sich die Amplitude sprunghaft, d. h. es existiert nur noch eine Lösung auf dem „oberen Ast“ mit negativer Tangente. Das System muss unstetig auf diesen übergehen. Bei weiterer Erhöhung der Frequenz verringert sich die Amplitude stetig entlang des "oberen Astes". Verringert man jetzt wieder die Frequenz so wächst die Amplitude entlang des oberen Astes bis man zum Peakmaximum kommt. Unterhalb des Bifurkationspunktes, reißt die Amplitude dann ab und sie fällt sprunghaft auf den Wert von E und verläuft mit abnehmenden Frequenzen entlang des unteren Astes der Resonanzkurve. Es gibt also unstetige Übergänge mit negativer Steigung (gestrichelte Linie) und eine Hysterese. Der obere und untere Ast werden durch die Punkte mit senkrechter Tangente abgegrenzt. Somit kann zusammenfassend unter Zugrundelegung der numerischen und analytischen Lösung eindeutig eine negative Skewness und Hystereseverhalten gezeigt werden. Damit ist die negative Skewness und das Hystereseverhalten für NZS- Materie eindeutig nachgewiesen, welche nicht nur markant von den in der Literatur erforschten Erkenntnissen für Oberflächen abweicht, sondern auch vom Verhalten des Bulks (mit Ladungsunterschuss) sowie des Oberflächen / Bulks Übergangs entsprechend ihrer positiven Skewness markant abweicht. Zudem wurde das Modell soweit verfeinert, dass mit der hier erhaltenen Lösung und den entwickelten Programmen auch exakt die Skewness der Amplitude bzw. Intensität vorhergesagt und beschrieben werden kann. Dies stellt eine enorme Verbesserung der bisherigen Modellbildung dar, in der die Nichtlinearität als Proportionalitätsfaktor berücksichtigt wird und somit nur auf die Größe der Intensität Einfluß nimmt. Die Analyse des nichtlinearen optischen Oberflächen- Response unter Variation der Dämpfung und der Nichtlinearität ergab folgende Erkenntnisse: Im Fall vollständig fehlender Nichtlinearität zeigt die Response Funktion im Fourierraum gewöhnliche Resonanz bei , wie sie charakteristisch für Lorentz- Materialien sind. Für nichtzentrosymmetrische Materie mit erhält man mit zunehmender (Feld-)Amplitude eine harte Potentialcharakteristik und die Kurve zeigt negative Skewness. Negative Nichtlinearität entspricht einer immer weicher werdenden Feder und bewirkt einen positiven Skew. Bemerkenswert ist in diesem Zusammenhang, dass oberhalb des Bifurkationspunktes, eine Erhöhung der Verstimmung, eine Änderung der Skewness bewirkt, wie sie bislang nur durch Vorzeichenwechsel der Nichtlinearität zu beobachten war. Die Untersuchung der Skewness hoher Harmonischer zeigte, eine Skewness welche sich in Abhängigkeit von der Ordnung der Harmonischen ändert. Für hohe Harmonische konvergiert die Variation der Skewness. Eine Neue subkritische Bifurkation wurde identifiziert und eine erweiterte genaue mathematische Lösungsstruktur wurde angegeben.

2. Zeitliche Entwicklung der Elektronen- Trajektorie im Phasenraum: Zunächst wird die Kinetik des Oberflächenelektrons in der Zeitdomäne untersucht werden. Dazu ist es zweckmäßig, die Grenzflächengleichung in ein System gekoppelter Differentialgleichungen 1. Ordnung umzuschreiben.

(1)

mit einer Genauigkeit von und den Definitionen und mit , wobei der Phasenraum ist. Damit konstruieren wir verschiedene Bilder ebener Phasentrajektorien für ausgewählte Energiewerte. Es werden folgende Fälle betrachtet:

1. Unterhalb des Bifurkationspunktes:

Zuerst betrachten wir kleine optische Felder. Die Forderung kleiner Felder schließt chaotisches Verhalten im Phasenraum aus und gewährleistet eine Untersuchung im nicht chaotischen Regime. Die Fixpunkte, zentraler Fixpunkt und äußerster Fixpunkt werden untersucht. Dieser äußerste Fixpunkt wird in der Phasentrajektorie nicht mehr erreicht, weil er ein instabiler Fixpunkt ist und dieser sich in der Umgebung der Singularität befindet. Dies ist nicht mehr simulierbar und wird erreicht für . Die optische Feldstärke nimmt ihren Maximalwert E_max am Fixpunkt an. Am Ursprung (zentraler Fixpunkt) des Phasendiagramms verschwindet das optische Feld. Abbildung (1) zeigt einen Satz von Trajektorien in der ()- Phasenebene für einige ausgewählte Energiewerte bei konstanter Verstimmung weit unterhalb vom Bifurkationswert und deren sukzessive Approximation in die Nähe des Bifurkationswerts. Abbildung (2) zeigt denselben Satz von Energie Phasenkurven, diesmal aber für den konstanten Verstimmungwert .

:

Abbildung 1 zeigt die Energiekonturen im ()- Phasenraum für eine Verstimmung (Energievariation) unterhalb des Bifurkationspunkts; ∆= -0.10, α= 0.046165, E= 0.1, 0.7, 1.5, 2.25, 3.0, (eine Periode), E = 4.020 (rote Kurve, zeigt den Beginn der Periodenverdoppelung). Die Fixpunkte liegen bei und .

:

Abbildung 2 zeigt die gleichen Energiekonturen im (, )- Phasenraum für eine Verstimmung (Energievariation) unterhalb des Bifurkationspunkts; ∆=+2.25, α= 0.046165, E=0.1, 0.7, 1.5, 2.25, 3.0, (eine Periode), E=3.6826 (blaue Kurve, Anfang Periodenverdoppelung). Die Fixpunkte liegen bei und . Hierbei wurde über 8 Perioden integriert (dicke blaue Kurve) um deren zeitliche Stabilität zu zeigen.

Aus den Abbildungen (1) und (2) sind für die Trajektorien im Phasenraum kleiner Felder Kreisbahnen erkennbar. Für höhere optische Felder weicht die Trajektorie deutlich von Spiral- und Kreisbahnen ab. Es ist eine Asymmetrie der Amplitude bezüglich der x- Achse zu erkennen, die vom nichtzentrosymmetrischen Potential herrührt, in dem sich das Elektron bewegt. Oberhalb des instabilen Fixpunkts bei -200 pm wird die Amplitude instabil und besitzt keinen Limes mehr. Der Satz von Kurven zeigt zudem, dass bei relativ kleinen Energien, die Amplitudenbewegungen auf die Umgebung des stabilen Fixpunkts (,0) begrenzt ist und einen homoklinischen loop bildet. In den höheren Energie- Bereichen, d. h. höherer Beschleunigung des Treiberfeldes, gibt es einen weiteren Satz von Kurven mit zunehmenden Amplituden, die bis außerhalb des homoklinischen Loops reichen und die Zunahme des relativen Anteils der höheren Harmonischen impliziert.

2. Oberhalb des Bifurkationspunktes

In diesem Fall können die beiden stabilen Fixpunkte mit den Amplituden , und der instabile Fixpunkt mit einer Amplitude geordnet werden in der Reihe,. Die dazu korrespondierenden optischen Energien folgen der Reihe . Bemerkenswert ist, dass die optische Energie ein globales Maximum beim stabilen Fixpunkt hat und nicht linksseitig begrenzt ist, wobei die linkseitige Ausprägung von der negativen Skewness herrührt. Der harmonische Fall ist dagegen links- und rechtsseitig begrenzt. Im Limes geht die optische Energie über von und die Amplituden der entsprechenden Fixpunkte nähern sich einander an. Für Energiewerte im Bereich bzw. , gibt es eine zweifache Degeneration der Kurve(n). Dies tritt ein weil wenn wir vom instabilen Fixpunkt mit Amplitude weggehen und nach positiven x- Werten fortsetzen, die Energie zunächst abnimmt ohne am Wert gebunden zu sein und durch diesen begrenzt zu werden. Währenddessen, wenn wir nach negativen x- Werten fortfahren, nimmt ab dem Degenerationspunkt die Energie bis zum Maximum bei beim stabilen Fixpunkt schnell zu, um bei noch negativeren x- Werten die Energie schnell wieder auf ein Minimum bei beim stabilen Fixpunkt abzugeben. Die Abbildungen (3) und (4) zeigen die optischen Feldkonturen oberhalb des Bifurkationspunktes für die Verstimmungswerte ∆= +2.25 und ∆= -0.1. Für hohe Verstimmungswerte, wie sie für maximale Spinströme und deren Umgebung auftreten, gibt es zwei relativ kleine Amplitudenbewegungen um den stabilen Fixpunkt (,0) herum und eine weitere große Amplitude die außerhalb des homoklinischen Loops liegt bei (,0). Insgesamt liegt eine Periodenverdoppelung vor, . Für niedrigere Verstimmungswerte gibt es zwei Amplitudenbewegungen mit etwas unterschiedlichen Amplitudenausprägungen um den stabilen Fixpunkt (,0) herum und bilden einen homoklinischen Loop der bis zum Fixpunkt (,0) reicht. Insgesamt liegt ebenfalls eine Periodenverdoppelung vor, , welche aber in diesem Fall niedrigerer Verstimmungswerte sich stärker ausgeprägt zeigt. Dies beschreibt das Verhalten maximaler Ladungsströme und deren hinreichend kleiner Umgebung um diese, welche eine ausgeprägte Degeneration der Amplitude und Frequenzabhängigkeit verursacht. Letztendlich ergeben sich damit für Photo- und Spinströme jeweils eine Aufspaltung des Phasenraums oberhalb des Bifurkationspunktes, aber in unterschiedlicher Ausprägung. Dies führt zu einer Degeneration und Skewness der Anregungsamplitude. Aus diesem Grund ist gegenüber den Spinströmen eine leichtere und stärkere Photostromgeneration mit höherer Reichweite zu erwarten.

∆= +2.25:

Abbildung 3 zeigt die Periodenverdoppelungs- Kaskade: Konstante Energiekonturen im ()- Phasenraum (Energievariation) oberhalb des Bifurkationspunkts für eine Verstimmung ∆=+2.25; α= 0.046165, E=3.7108 (blaue Kurve, Periodenverdoppelung) und für E= 4.3157 (rote Kurve, eine Periode). Die Fixpunkte liegen bei und .

∆=-0.1:

Abbildung 4 zeigt die gleichen Energiekonturen im ()- Phasenraum für eine Verstimmung (Energievariation) oberhalb des Bifurkationspunkts / -werts; α= 0.046165, ∆=-0.1, E=4.18033 (rote Kurve, Periodenverdoppelung) und für E= 4.0 (schwarze Kurve, eine Periode). Die Fixpunkte liegen bei und .

3. Asymptotische Elektronenresponse: Aufbau und Stabilität: In diesem Abschnitt betrachten wir den Elektronenresponse während des Durchgangs durch die Resonanzstelle(n) nichtzentrosymmetrischer Materie. Dabei soll die Änderung des optischen Feldes als hinreichend langsam angesehen werden. Wir betrachten nun die möglichen Resonanzfälle NZS- Materie. Nach Voraussetzung liegen die Ultrasubharmonischen sowie die hohen Harmonischen hinreichend nahe bei der natürlichen Resonanzfrequenz, d. h. . Damit können wir die kleine Verstimmung zwischen dem Quadrat der natürlichen Systemfrequenz und Erregerfrequenz einführen mit:

(2)

und dem optischen Feld zuordnen:

(3)

mit als ein Polynom bezüglich der Polarisation und , das noch eine endliche Zahl von hohen Harmonischen und Subharmonischen nach der Variablen enthält. Hierbei ist zu beachten, dass für nichtzentrosymmetrische Materie die Resonanzmenge nicht beliebig dicht sein kann, sondern sich vielmehr nur Wertepaaren, p und q ϵ , für geradzahlige Resonanzen nähern und auf diese Menge beschränkt sind. Mithilfe der aus der Störungsrechnung gewonnenen Erkenntnisse können wir die Amplituden- und Frequenzentwicklung des Ein- Teilchen- Systems in NZS- Materie formulieren. Dabei ist während des Resonanzdurchgangs nur der Phasenunterschied mit Verstimmung zwischen dem externen optischen Feld und der Eigenschwingung des Systems relevant.

(4)

wobei die Funktionen und , partikuläre, 2 π periodische Lösungen des Systems sind. Für Phasenunterschiede lassen sich maximale Photoströme und Spinströme bzw. mit umgepolte Spinströme anregen. Diese Funktionen lassen sich derart bestimmen dass sie die Hauptgleichung erfüllt. Dazu differenzieren wir die Formulierung einer endlichen Anzahl von Harmonischen und Subharmonischen mit unter Berücksichtigung der beiden zeitabhängigen Funktionen und .

(5)

Es existiert unter Berücksichtigung der beiden zeitabhängigen Funktionen mit

(6)

ein vollständiges Differential.

(7)

Insgesamt lassen sich damit die Differentiale in Abhängigkeit des Parameters λ bestimmen zu:

(8)

Formal erhält man analog:

(9)

bzw. in kompakterer Darstellung:

(10)

Zudem ergeben sich die differentiellen Beziehungen:

(11)

(12)

(13)

(14)

(15)

Unter anderem durch Berücksichtigung von (, , , , , , ) erhalten wir über die beiden analytischen Ausdrücke die zu lösende Differentialgleichung für die Dynamik des Elektrons in disspiativer Umgebung gemäß:

(16)

(17)

und

(18)

In Potenzen des kleinen Parameters λ können wir bis zu kleinen Größen vierter Ordnung anschreiben:

(19)

(20)

(21)

Wir entwickeln die Erregerkraft nach Potenzen des kleinen Parameters λ und  finden:

(22)

Mittels Koeffizientenvergleich erhalten wir folgendes Gleichungssystem für kleine Größen in λ und λ² zur Bestimmung der gesuchten Funktionen mit

(23)

und  

(24)

Damit können wir die gesuchten Funktionen bestimmen und erhalten:

(25)

und

(26)

mit den eingeführten Bezeichnungen:

(27)

und

(28)

Indem wir die Funktionen und in Form endlicher Fouriersummen darstellen, können wir allgemein für hohe Harmonische und (U)SubHG scheiben:

(29)

und

(30)

wobei das optische Feld in Fourierkomponenten zerlegt werden kann und jede Komponente einzeln behandelt wird.

(31)

Weiters erhalten wir:

(32)

einen analytischen Ausdruck als Ergebnis des allgemein entwickelten Falles für NZS gebundene Elektronen in der Umgebung von dissipativen Resonanzgebieten, die den Fall exakt resonanter Elektronen beinhaltet.

(33)

mit den beiden Differentialquotienten:

(34)

und

(35)

Durch Koeffizientenvergleich erhalten wir den allgemeinen analytischen Ausdruck für die behobenen elektronischen exakten Singularitäten und deren dissipativer Umgebung für alle n und m in Form der Beziehung:

(36)

wobei diese Gleichung den Spezialfall der Singularitäten in nichtdissipativer Umgebung () beinhaltet, welche für alle n und m der Bedingung genügen:

(37)

d. h. an der Singularität existiert die Skelettkurve. Damit erhalten wir für die exakt resonante NZS gebundenen Elektronen mit

(38)

in Form ihrer exakten Resonanzstellen, welche als longitudinale Moden im Festkörper propagieren:

(39)

Für das Übergangsgebiet zur Resonanzzone NZS- Materie finden so für die Umgebung der Resonanzen :

(40)

Berücksichtigt man Anregungen von Photo- und Spinströmen durch hohe Harmonische und Subharmonische beliebiger Kombination der Form so erhält man:

(41)

Damit ergibt sich für angeregte Photo und Spinströme folgende neue Lösungsstruktur an der Singularität und deren hinreichend kleiner Umgebung zu

(42)

Für sehr hohe Harmonische unter Ausschluss der Grundschwingungsresonanz können wir für das Resonanzgebiet und deren Umgebung folgende Lösungsstruktur formulieren:

(43)

(44)

(45)

Dabei werden in dieser Summe alle integer n, m einschließlich der Null berücksichtigt. Folglich existieren in der Summe komplexe Exponenten der Form:

(46)

Da q ein Teiler von ist, können wir diesen Faktor für d. h. schreiben als weil ist. Koeffizientenvergleich der trigonometrischen Funktionen und liefert die Änderung der Amplitude und der rotierenden Phasen in Abhängigkeit der Parameter und :

(47)

und

(48)

Dies beinhaltet den allgemeinen Fall unter Berücksichtigung der Verstimmung erster Ordnung . Für Resonanzfälle ist die Verstimmung im Allgemeinen eine kleine Größe und kann mit der gleichen Genauigkeit in der Form berücksichtigt werden. In der ersten Näherung schwingt das System mit einer Frequenz, die genau (p/q) ω entspricht und befindet sich somit in einem einfachen rationalen Verhältnis zur optischen Erregerfrequenz. In den höheren Näherungen, erhalten wir ein stationäres Schwingungssystem, welche periodische Lösungen von sind. In treten neben der Grundschwingung (p/q) ω₀, noch weitere „exotische“ Schwingungen auf, die Teilwerten der Grundfrequenz entsprechen, (m /q) ω mit m . Die Änderung der Amplitude und die rotierenden Phasen werden in Abhängigkeit der Parameter und formuliert, wobei wir als erste und zweite Näherung kleiner Größen für den allgemeinen Fall vorausgesetzt haben wobei p und q kleine ganze teilerfremde Zahlen sind. Dabei lassen sich und für den speziellen Fall nichtzentrosymmetrischer Materie mit folgendem entwickeltem Gleichungssystem analytisch bestimmen.

(49)

(50)

wobei direkt an der Resonanzstelle entwickelt wurde, mit als äquivalentes Dämpfungsdekrement und als äquivalente Frequenz der nichtlinearen Resonanzschwingungen induziert durch Wechselwirkung von NZS- Materie mit photonischen Feldern. Dabei entsprechen die eingeführten Parameter wieder einem äquivalenten Dämpfungskoeffizienten und einer äquivalenten Gesamtfederkonstanten des betrachteten NZS Schwingungssystems, dass sich beim Fehlen einer äußeren Erregung in einem „freien“ Zustand befindet. Dies ist somit ein System, dass durch eine dissipative Differentialgleichung der Form hinreichend beschrieben werden kann. Wir betrachten die stationären Schwingungszustände mit und erhalten die stationären Werte für die Amplitude und Phase in erster Näherung:

(51)

Wie man daraus ersehen kann, ist die Schwingung nicht mehr rein sinusförmig und der Skew mit wird wirksam für exakt resonante Elektronen.

(52)

Eliminierung der Phase liefert die analytische Lösung :

(53)

Daraus erhalten wir die Frequenzabhängigkeit des Elektronenresponses vom äußeren optischen Feld:

(54)

Wir untersuchen nun die Stabilitätsbereiche des Elektronenresponses in nichtzentrosymmetrischer Materie. Auf der Basis der vorhergehenden Betrachtungen für nichtzentrosymmetrische Medien mit einer Genauigkeit bis zu kleinen Größen zweiter Ordnung erhalten wir die Variationsgleichungen in Form:

(55)

(56)

wobei mit für stationäre, synchrone Zustände nichtzentrosymmetrisch gebundener Grenzflächenelektronen gilt:

(57)

Die charakteristische Gleichung für dieses System besitzt die Form:

(58)

das heißt

(59)

Damit erhalten wir die folgenden Stabilitätsbedingungen der synchronen, stationären Zustände:

(60)

(61)

Die erste Bedingung ist für gewöhnliche Dämpfungsgesetze immer erfüllt. Das bedeutet, die mittlere Leistung W(b) nimmt mit der Amplitude zu und die Änderung der mittleren Leistung ist positiv W´(b)>0. Die Untersuchung der 2. Bedingung erfolgt über die vorhergehenden Lösungen. Dazu betrachten wir die Frequenzabhängigkeit der Amplitude b und der Phase ɸ. Mit Rücksicht auf die eingeführten Bezeichnungen

(62)

können wir die zeitliche Variation bestimmen zu

(63)

(64)

Weiters finden wir:

(65)

Analoge Betrachtungen der Differentiale in Abhängigkeit der eingestrahlten optischen Frequenzen liefern:

(66)

wobei

(67)

und

(68)

mit

(69)

Wir erhalten insgesamt:

(70)

Damit können wir die anfangs angesetzte Stabilitätsbedingung sofort in folgende analytisch aussagekräftige Form für nichtzentrosymmetrische Materie anschreiben

(71)

bzw. mit einer Genauigkeit bis zu kleinen Größen erster Ordnung:

(72)

und für den Fall zentrosymmetrischer Materie

(73)

mit einer Genauigkeit bis zu kleinen Größen erster Ordnung:

(74)

D. h. solange die externen Frequenzen oberhalb (bzw. unterhalb für N.Z.S) der nichtlinearen Frequenzantwort sind, nimmt die Amplitude in Abhängigkeit der Frequenz zu und bricht stark unterhalb des instabilen Response Maximalwertes ein.

3. Fixpunktamplitude: Mit als nichtlinearen Koeffizienten der Anharmonizität, welche die Frequenzkorrektur beschreibt, finden wir die Lösungsstruktur für die Amplituden in den jeweiligen Näherungen. Dabei ist zu berücksichtigen, dass mit einer Genauigkeit von in die Berechnungen mit eingeht. Für nichtzentrosymmetrische Materie in der Näherung kleiner Größen bis 2. Ordnung, gültig für Frequenzintervalle , können wir damit anschreiben:

(75)

(76)

mit für nichtzentrosymmetrische Medien bzw. in der parametrischen Schwingung mit der Lösung der Mathieuschen Differentialgleichung mit einer Genauigkeit von . Bemerkenswert ist hierbei, dass für steigende Ordnungen die SubHG- Amplituden zunehmen. Die HHG Ordnungen werden dagegen mit kleiner werdender Amplitude generiert.

(77)

(78)

Damit finden wir als mögliche Amplitudenwerte neben der trivialen Wurzel

(79)

folgende Wurzeln für HHG & (U)SubHG:

(80)

(81)

mit p, q für nichtzentrosymmetrische Medien. Die erste Gleichung führt zu der einzigen Möglichkeit b=0, einer doppelten Nullstelle. Für den Fall, dass und

ist, gibt es drei reelle Wurzeln. Dies ist der Fall unterhalb des Bifurkationspunktes, z. B. wenn und

. Unter Berücksichtigung der positiven Werte von den sechs Möglichkeiten der Fixpunktanordnung erhalten wir die drei zu berücksichtigenden stabilen Fixpunkte bei:

(82)

(83)

(84)

(85)

(86)

Diese Fixpunkte gehorchen der Reihe:

Bemerkenswert ist hierbei das Ergebnis für nichtzentrosymmetrische Systeme, wo eine neue subkritische Bifurkation vorliegt. Rechts vom Punkt B, d. h. oberhalb des Bifurkationspunktes, , liegt nur eine verschwindende reelle Wurzel vor, d. h. hier werden keine Resonanzschwingungen angeregt. Zwischen dem Intervall B und C, d. h. unterhalb des Bifurkationspunkts, , liegt nur eine einzelne reelle stabile Wurzel mit und eine instabile Wurzel mit vor. Das sind die Orte im Intervall BC mit den Frequenzen der b()- Kurve Am Bifurkationspunkt sowie links des Punktes C, existieren alle drei reellen Amplitudenwerte, wobei die Wurzel zu einer instabilen Schwingungsform gehört, d. h. es existieren dort zwei Gleichgewichtspunkte die den beiden stabilen Wurzeln bei und entsprechen mit deren Frequenzen und mit . Für jeden Wert des optischen Feldes oberhalb seines Bifurkationspunktes , ändert sich der Charakter der Resonanzerscheinungen. Der Wert des Bifurkationspunktes entspricht genau dem Wendepunkt der Resonanzkurve. Das ist derjenige Wert von E, bei dem beide reelle Wurzeln der in b² quadratischen Gleichung mit zusammenfallen, d. h. an der Stelle E = E_k schrumpft der ganze Abschnitt CD auf einen Wendepunkt zusammen. In Abhängigkeit der bestimmten Parameter b und λ findet sich die Wurzel des Wendepunktes der Resonanzkurve mit:

(87)

wobei sich die speziellen Werte λ und b durch die verschwindende Diskriminante der in b² quadratischen Gleichung finden lassen. Damit ergibt sich die kleine Variation λ zu und die entsprechende Wurzel kann mit berücksichtigt werden. Aufgrund des instabilen Zustands b=0, benötigt das NZS- System keinen „Anfangsstoß“ zur Erregung von Schwingungen, ganz im Gegensatz zu zentrosymmetrischer Materie, wo ein „Anfangsstoß“ notwendig ist. Die erhaltenen Formeln gelten nur im schmalen Intervall exakt resonanter Teilchen, d. h. kleine bzw. . Die Kleinheit von ist durch die Kleinheit der Dämpfung gewährleistet. Am Bifurkationspunkt gibt es zwei stabile Gleichgewichtspunkte, einer bei der Frequenz mit und ein weiterer bei mit. Wie wir bereits in vorherigen Abschnitt zeigen konnten lautet die Frequenz der kleinen Amplitude in der Umgebung eines stabilen Fixpunkts. Für die Nullfrequenz bei fallen die beiden Wurzeln zusammen und der Fixpunkt wird instabil. Dies bewirkt ein Hystereseverhalten. Abbildung 5 zeigt wie die Amplitudenvariation um die stabilen Fixpunkte in Abhängigkeit des Verstimmungsparameters.

Abbildung 5 zeigt die Fixpunktentwicklung nichtzentrosymmetrischer Medien mit quadratischer Nichtlinearität an der Singularität in Abhängigkeit des Verstimmungsparameters λ. Wir erhalten eine Resonanzkurve mit negativer Skewness die sich von links und rechts an die Singularitätsstelle, die Skelettkurve (blau) anschmiegt; eE/me = 2 kV/m, p=q=1, optische HeNe- Feldfrequenz ϖ = 2,9786 1/fs,

Der exakte Verlauf des nichtlinearen optischen Responses nichtzentrosymmetrischer N.Z.- und Z.-Symm- Materie im Fourierraum ergibt sich der Abhängigkeit zwischen der Amplitude der stationären Schwingungen und der Erregerfrequenzen des optischen Lichtfeldes.

(88)

wobei die nichtlineare ZS- und NZS Skelettkurve, d. h. der amplitudenabhängigen Korrektur zur Resonanzfrequenz des Systems der Gleichung genügt:

(89)

Da eine quadratische Amplitudenabhängigkeit der Skelettkurve vorliegt, sind die Frequenzwerte nicht eingeschränkt und es finden für alle Schwingungen statt, wobei für die Amplitude gilt. Ein weiteres Ziel dieser Arbeit ist es, das exakte nichtlineare Verhalten des beleuchteten Grenzflächenelektrons (Oberfläche) an der Resonanzstelle und deren Umgebung im Fourierraum zu verstehen. Wir werden hier deshalb durch ein repräsentatives Beispiel die sich daraus ergebenden speziellen Effekte zeigen, die Analytisch und mithilfe der numerischen Integration gefunden wurden und vergleichen diese mit den Lösungen, wie sie in der aktuellen Literatur [Boyd] publiziert sind. Aufgrund der nichtlinearen Wechselwirkung des Teilchens mit hinreichend starken externen optischen Feldern E > E_k ändert sich der Resonanzbeitrag des Partikels im Fourierraum in Abhängigkeit der Frequenz. Wir verfolgen diese Frequenzentwicklung und bestimmen die Änderung des Response- Beitrags. Zu diesem Zweck werden wir in diesem Abschnitt die Bewegungsgleichung numerisch integrieren und analytisch lösen. Die interessante Physik erhält man für nichtlinear aktivierte Systeme d. h. α ≠ 0. Offensichtlich kippt die Resonanzkurve bei hohen Anregungsamplituden weg, und wir sehen einen Sprung in der Resonanzkurve. Die mathematische Lösungsstruktur ist in nachfolgender Abbildung gezeigt. Es zeigt sich, dass Rechts vom Punkt B, d. h. oberhalb des Bifurkationspunktes , nur eine verschwindende reelle Wurzel existiert und somit keine Resonanzschwingungen erregbar sind.

Abbildung 6: mathematische Lösungsstruktur

Zwischen dem Intervall B und C, d. h. unterhalb des Bifurkationspunkts existiert nur eine einzelne reelle stabile Wurzel und die instabile Wurzel . Das sind die Orte im Intervall BC mit den Frequenzen . Bewegt man sich entlang des Astes BE so bewirkt die immer stärker einwirkende negative Wurzel eine fortwährende Destabilisierung des oberen Astes bis die Amplitude unterhalb des Abrißpunktes zusammenfällt.

Die numerisch erhaltene Amplitude nimmt von kleinen Frequenzwerten beginnend gemäß dem harmonischen Ast zu bis in der Umgebung der Singularitätsstelle die Amplitude auf den anharmonischen Ast springt und die Kurve über einen geringen Unschärfebereich ausschmiert. Anschließend nimmt die Amplitude für höhere Frequenzen entlang des anharmonischen Astes ab. Kommt man von hohen zu niedrigen Frequenzen, nimmt die Amplitude gemäß dem anharmonischen Astes zu, bis sie schließlich in der Umgebung der Singularitätsstelle abreißt und auf den harmonischen Ast fällt und entlang dieser Kurve für abnehmende Frequenzen sich entsprechend verringert. In Abbildung 6 ist der Verlauf der Fixpunktamplitude b() für NZS- Materie, charakterisiert durch , grafisch dargestellt. Stabile Amplitudenbereiche ABC und DEF werden vom Abrißpunkt B und dem Sprungpunkt D getrennt. Demnach gibt es Abschnitte mit unstetigen Übergängen (gestrichelte Linie) und eine Hysterese, wobei die beiden äußeren Äste stabil sind. Bei der Dipolemission muss daher eine langsam veränderliche Amplitude auftreten, die von einer abrupten Amplitudenänderung unterbrochen wird.

Abbildung 7 (oben) zeigt die Intensitätsdichteverteilung der Singularitätsstelle für die Grundharmonische. Der Harmonische Response ist als Contour- Plot (oben rechts) mit berücksichtigt. Die Abweichung vom harmonischen Response zeigt den Skew, der nur im nichtlinearen Fall auftritt. Im Gegensatz zur Literatur- Lösung [Boyd], in der die Nichtlinearität als Proportionalitätsfaktor berücksichtigt wird und somit nur auf die Größe der Intensität Einfluss nimmt, kann mit der hier erhaltenen Lösung und den entwickelten Programmen auch exakt die Skewness der Amplitude bzw. Intensität vorhergesagt und beschrieben werden. (Unten) Verlauf der Fixpunktentwicklungskurve b(λ) für nichtzentrosymmetrischer Medien mit quadratischer Nichtlinearität in Abhängigkeit des Verstimmungsparameters λΔ. Wir erhalten eine optisch bistabile Resonanzkurve mit negativer Skewness die Hystereseverhalten zeigt; eE/m_e = 2 kV/m, p=q=1, optische HeNe- Feldfrequenz ϖ = 2,9786 1/fs,

Die im Fourierraum untersuchte analytische b()- Kurve NZS- Systeme weist in Abhängigkeit der optischen Erregerfrequenzen Schwingungen mit Hysteresecharakter auf. Variiert man λ von kleinen Werten beginnend nach höheren Erregerfrequenzen, so wächst die Amplitude der erregten Schwingung entlang des "unteren Astes" FED bis zum Bifurkationswert im Punkt D an, bei dem eine vertikale Tangente erreicht wird mit . Bei weiterer Erhöhung der Erregerfrequenzen springt die Amplitude im Punkt D auf den Wert von Punkt B, d. h. es existiert nur noch eine Lösung auf dem „oberen Ast“ mit negativer Tangente. Das System muss unstetig auf diesen übergehen. Bei weiterer Erhöhung der Frequenz verringert sich die Amplitude stetig entlang des "oberen Astes" BA. Verringert man jetzt wieder die Frequenz so wächst die Amplitude entlang des oberen Astes A B bis man zu C (b_max) kommt. Im Punkt C, unterhalb des Bifurkationspunktes, reißt die Amplitude ab und sie fällt sprunghaft auf den Wert von E und verläuft mit abnehmenden Frequenzen entlang des unteren Astes E F der Resonanzkurve. Es gibt also unstetige Übergänge mit negativer Steigung (gestrichelte Linie) und eine Hysterese. Der obere und untere Ast werden durch die Punkte DC mit senkrechter Tangente abgegrenzt.

Die Bildung des Differentialquotienten mit und liefert:

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Daraus ergeben sich die Orte der Punkte D und C aus den Singularitätsstellen mit und allgemein zu mit als nichtlinearen Koeffizienten. Die Wurzel des Amplitudenmaximums (Punkt C) ergibt sich aus der Bedingung und kann gefunden werden mit dem allgemeinen Ausdruck . Somit kann unter Zuhilfenahme der numerischen und analytischen Lösung eindeutig eine negative Skewness und Hystereseverhalten gezeigt werden. Damit ist die negative Skewness und das Hystereseverhalten für NZS- Materie eindeutig nachgewiesen, welche nicht nur markant von den bisherigen Erkenntnissen für Oberflächen abweicht, sondern sich auch vom Verhalten des Bulks sowie des Oberflächen / Bulks Übergangs entsprechend ihrer positiven Skewness markant unterscheidet.

Neue subkritische Bifurkation: In den nachfolgenden Abbildungen ist das Verhalten zentro- nichtzentrosymmetrischer Materie oberhalb des Bifurkationspunkt gezeigt. Dabei handelt es sich aus einer Kombination aus Sattelpunktsbifurkation Turning- point Bifurkation, Subkritische und superkritische Bifurkation.

Abbildung 8: Bifurkation nichtzentrosymmetrischer Materie. Interessant ist die Lage der Fixpunkte in Abhängigkeit des Nichtlinearitätsparameters α. Für negative α gabelt sich eine stabile Gleichgewichtslage in einen stabilen und instabilen Zweig (Pendant zu b₃) auf, wobei dieses das Hystereseverhalten bewirkt. Für positive α entsprechend umgekehrt, wobei dann entsprechend der untere Ast instabil wird. Zentrosymmetrische Materie weist entsprechend in Abhängigkeit des Nichtlinearitätsparameters β die zu NZS- Materie analoges Bifurkationsverhalten auf. Der Unterschied liegt in der leichteren Realisierbarkeit höherer Bifurkationspunkte im Bulk (unten: Bulk rot, Oberfläche blau).

Wir analysieren hier jetzt den nichtlinearen optischen Oberflächen- Response unter Variation der Dämpfung und der Nichtlinearität. Dazu transformatieren wir zuerst bzw. und und erhalten:

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Weil (die Resonanzfrequenz) nur positiv oder gleich Null sein kann, beschreibt der Response des stark nichtlinearen Potentials die Materieantwort der Wechselwirkung mit einem hohen optischen Feld und umgekehrt. Im folgenden finden wir näherungsweise eine sinusoidale Lösung bei der Frequenz . Durch Analyse der Gleichgewichtspositionen kann die Systemantwort eines periodischen optischen Feldes analysiert werden.

Abbildung 9 (oben) zeigt die nichtlineare Intensitätsdichteverteilung an der Resonanzfrequenz für die Fundamentale. Der harmonische Response ist zum Vergleich in der Mitte als Dichte- Plot mit berücksichtigt. Die Abweichung vom harmonischen Response zeigt den Skew, der nur im nichtlinearen Fall auftritt. Die Nichtlinearität durchläuft ein vollständiges Vorzeichen und macht den Einfluss der Skewness deutlich sichtbar. Für einen Vorzeichenwechsel der Nichtlinearität verschiebt sich das Maximum in die entgegengesetzte Richtung (rechts oben). (Unten) Fixpunktentwicklung nichtzentrosymmetrischer N. Z. S. Medien (rot), 0.046165, , mit behobener Singularität in Abhängigkeit der Variationen für die berechneten Werte 0.013 (Si- Kristall), 0.023, ... , 0.053. Für , d. h. , erhalten wir eine vollständige Umkehr der Skewness wie sie für zentrosymmetrische Materie und deren Übergang charakteristisch ist, siehe weiter unten. Die blaue Kurve zeigt dies für den berechneten Wert -0.076165 und 0.013. Zusätzlich eingezeichnet ist der harmonische Fall kennzeichnend durch einen fehlenden Skew . Alle Kurven wurden mit den numerischen Eckparametern E = 0.3 kV/m, p=q=1, optische HeNe- Feldfrequenz ω = 2,9786 1/fs berechnet.

Für den Fall vollständig fehlender Nichtlinearität () zeigt die Response Funktion im Fourierraum gewöhnliche Resonanz bei , wie sie charakteristisch für Lorentz- Materialien sind. Unter Berücksichtigung quadratischer Nichtlinearität, , zeigt sich ein Peak mit Skewness. Für nichtzentrosymmetrische Materie mit erhält man mit zunehmender Amplitude eine harte Potentialcharakteristik und die Kurve zeigt negative Skewness. Negative Nichtlinearität entspricht einer immer weicher werdenden Feder und bewirkt einen positiven Skew. Abbildung 8 zeigt die berechnete nichtlineare Response für reale Si- Kristalle an Oberflächen, Bulk und deren Schnittstelle, sowie zu Vergleichszwecken deren Verhalten im linearen Regime.

Abbildung 10 (oben): nichtlineare Intensitätsdichteverteilung an der Singularitätsstelle in dissipativer Umgebung berechnet für NZS- ZS- Materie und deren Oberfläche - Bulk Übergangsbereich. Der Harmonische Response ist als Contour- Plot (Mitte) dem Dichte- Plot überlagert und ist kennzeichnend durch einen fehlenden Skew . Die Nichtlinearität durchläuft beim Übergang von nichtzentrosymmetrischer Materie zu zentrosymmetrischer Materie über deren Oberfläche / Bulk Übergang ein vollständiges Vorzeichen und macht den Skewnesswechsel in Abhängigkeit der Materie deutlich sichtbar. (Unten) Nichtlineare Fixpunktentwicklung nichtzentrosymmetrischer N. Z. S. Medien (rot), 0.046165, , , mit behobener Singularität in Abhängigkeit der Dissipationsvariation für die berechneten Werte für reale Si- Kristalle 0.013 und in hochdissipativer Umgebung 0.023, ... , 0.053. An der Oberfläche / Bulk Schnittstelle ergeben sich durch Übergang auf 2 gegenwirkende Nichtlinearitäten, gemäß , mit der Oberfläche / Bulk Skewness von d. h. , nicht nur eine vollständige Kompensation der NZS- Skewness, sondern vielmehr noch eine vollständige Umkehr der Skewness (blaue Kurve) wie sie zudem in noch ausgeprägterer Form für zentrosymmetrische Materie (Bulk) mit charakteristisch ist (grüne Kurve). Die blaue Kurve zeigt dies für die Dissipation 0.013 und für den Bulk als grüne Kurve für die Dissipationen 0.023, ... , 0.053. Alle Kurven wurden mit den numerischen Eckparametern E = 0.3 kV/m, p=q=1, optische HeNe- Feldfrequenz ω = 2,9786 1/fs berechnet.

Abbildung 9 zeigt die Fixpunktintensität in Abhängigkeit von λΔ für drei verschiedene Verstimmungen ϖ∆ oberhalb des Bifurkationspunktes . Bemerkenswert ist in diesem Zusammenhang, dass eine Erhöhung der Verstimmung eine Änderung der Skewness bewirkt, wie sie bislang nur durch Vorzeichenwechsel der Nichtlinearität zu beobachten war.

Abbildung 11 zeigt Fixpunktentwicklung nichtzentrosymmetrischer Medien mit quadratischer Nichtlinearität in Abhängigkeit des Verstimmungsparameters λΔ, e/m_eE=2.920596*100V/m.

Die Untersuchung der Skewness hoher Harmonischer zeigt für jeweils . eine Skewness welche sich in Abhängigkeit von der Ordnung der Harmonischen ändert. Für hohe Harmonische konvergiert die Variation der Skewness, wie aus nachfolgender Abbildung 11 ersichtlich ist.

Abbildung 12 zeigt den Skew der Fixpunktentwicklung nichtzentrosymmetrischer Medien mit quadratischer Nichtlinearität für verschiedene Ordnungen der Harmonischen Generation in Abhängigkeit des Verstimmungsparameters λΔ. Daraus ist ersichtlich, dass für hohe Harmonische (H500) die Skew(ness) normalerweise konvergiert.

Abbildung 13 zeigt die Instabilitätsbereiche / Stabilitätsbereiche gemäß der Singularitätsgleichung für die nichtlineare Grundresonanz H2, H4, H6 (und die nächsten drei höheren geraden Harmonischen) und die (Ultra-)Subharmonische mit mp/2, m=1 und 11 (rot) im extrem nichtlinearen Regime mit α = +-20.165 . Es ist zu sehen, dass sich bei vorhandener Dämpfung diese Bereiche mit zunehmender Ordnung der Harmonischen verkleinern. Dies zeigt, dass die höheren Harmonischen im nichtlinearen Regime mit zunehmender Ordnung immer instabiler werden und immer schwerer zu realisieren sind. Damit sind nichtlineare Schwingungen bei vorhandener Dämpfung die Grundresonanz ω₀ ν viel leichter bemerkbar zu machen als es für die höheren Harmonischen pω₀ ν der Fall ist.

4. Literaturverzeichnis:

[SYR84] Shen, Y. R. The Principles of Nonlinear Optics; Wiley: New York, 1984.

[Boyd] Boyd, R. W. Nonlinear Optics, 2nd ed.; Elsevier: Amsterdam, The Netherlands, 2003.]

[PFTV92] W. H. Press, B. P. Flannery, S. A. Teukolsky, und W. T. Vetterling, Numerical Recipes in C, 2nd ed., Press Syndicate of the University of Cambridge, 1992.

Kombination von Theorie und Praxis: Zum einen werden die numerischen Algorithmen vorgestellt und zum anderen C- oder Fortran-Programme mitgegeben, die diese Algorithmen implementieren.

[BSMM08] I. N. Bronstein, K. A. Semendjajew, G. Musiol, H. Mühlig, Taschenbuch der Mathematik, 7., vollständig überarbeitete und ergänzte Auflage, Verlag Harri Deutsch, Frankfurt am Main, (2008)

[LL07- I] L. D. Landau und E. M. Lifschitz, Lehrbuch der Theoretischen Physik,

Bd.I: Mechanik, 14., korrigierte Auflage, Akademie-Verlag, Berlin, (2007)

[LL09] L. D. Landau und E. M. Lifschitz, Lehrbuch der Theoretischen Physik,

Bd.II: Klassische Feldtheorie, 12. Auflage, Akademie-Verlag, Berlin, (2009)

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*Corresponding author.

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